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1900年頃からフロイトの『夢判断』を知ることになり、1907年からは、親交を持つようになる。ユングは、一時期、医学や考古学などにも興味を抱いたが、やがて人間心理と科学の接点としての心理学に専念するようになる。
精神疾患患者の治療や研究を行い、特に現在でいう統合失調症（精神分裂病）の解明や治療に力を注いだ。1911年には、国際精神分析協会を設立し、その初代会長となった。
しかし、やがて神話研究に熱中するようになり、フロイトとは距離を置くようになる。そして、1914年には国際精神分析協会長を辞任した。
1914年には石油王ロックフェラーの四女イーディス・ロックフェラー・マコーミックの助力を得て、「心理学クラブ」を設立して、分析心理学の確立に努めるようになる。
1921年には、代表作となる『心理学的類型』を著わす。これは『タイプ論』とか『元型論』とも呼ばれる。
1928年には、中国道教の錬金術のドイツ語訳を入手し、曼荼羅に夢中になり、これにコメントを付けて、1929年に『黄金の華の秘密』を出版する。
1948年には共同研究者らとともに、スイス・チューリッヒにカール・グフタス・ユング研究所を設立し、ユング派の分析家を養成する教育カリキュラムを始めた。（当時、ユングは既に73歳）
1961年6月6日に死去し、チューリッヒ州のキュスナハト改革派教会に眠っている。
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